Under utdannelsen arbeidet T. noen måneder hos arkitekt Holm Munthe og fra 1889-90 hos arkitekt B. Weise, Hannover. Etter endt utdannelse slo T. seg ned i Kristiania som arkitekt og byggmester. Fra 1892 arbeidet han i kompaniskap med arkitekt E. W. Thürmer under navnet Thune & Thürmer. Sammen oppførte de en rekke forskjellige bygninger i Oslo-området, bl.a. fabrikker, verksteder, skoler, forretnings- og leiegårder, villaer og sommerhus. Det er vanskelig å avgjøre hvem av dem som har stått som utøvende arkitekt for deres tidligere arbeider. Med årene ble det mer og mer T. som stod ved tegnebrettet. Hans uttrykksform utviklet seg fra den tyskinspirerte nyrenessanse som han hadde lært på skolen, til det tidlige 1900-tallets nordiske nybarokk. Alene og sammen med Thürmer deltok han i flere offentlige arkitektkonkurranser.